过氧化氢（H₂O₂）是一种重要化学品，广泛应用于环境修复、绿色合成和生物医学等领域。目前，其工业生产以传统的蒽醌技术为主，该技术能耗高，依赖贵金属催化剂，并产生大量化学废物。利用太阳能驱动O₂和H₂O光催化合成H₂O₂是一种绿色、可持续且具有吸引力的替代途径。共价有机框架（COFs）是一类晶态多孔聚合物，可通过稳定共价键将多功能构筑单元整合到周期性网络结构中。二维COFs具有明确的柱状π阵列和有序纳米孔结构，有利于电荷转移和传质，因此在光催化析氢、CO₂还原、有机转化和H₂O₂光合成等方向受到广泛关注。不过，现有提升策略多集中在增强电荷分离、优化表面反应动力学或构建多相体系，对于同时提升光催化活性和太阳能转化效率的通用策略仍有待突破。因此，发展新的、普适的策略以进一步提高COF基光催化体系的H₂O₂生成性能仍然具有挑战性。

针对这一问题，刘晓明团队提出了一种光热协同催化策略，以同时提高COF基光催化系统的H₂O₂生成活性和太阳能到化学能的转化效率。作为概念验证，首次设计并构筑了联苯醌基共价有机框架材料(COF-JLU240和COF-JLU241)，它们均呈现了宽的光吸收范围、优异的光电性能和高效的光热转换能力。重要的是，COF-JLUs在光热协同催化合成H₂O₂领域展现了优异的光催化活性。

图1.COF-JLUs材料的合成及结构示意图。

多种结构与光谱表征结果表明，COF-JLUs兼具高的结晶性、良好的稳定性以及载流子分离能力。更重要的是，两种COF材料均表现出优异的光热转换能力，其中COF-JLU241在660 nm激光（100 mW cm^-2）照射下60 s内可升温至184.6 °C，在125 mW cm^-2条件下可达约206 °C。这种优异的光热转化能力可以显著增强H₂O₂的光合成活性。在模拟太阳光、纯水和O₂体系中，不控温条件下COF-JLU241的H₂O₂生成速率达到4894.9 μmol g^-1h^-1，相较23 °C控温条件下提升了3.86倍。机理研究表明，超快热载流子弛豫主要促进了高效的光热转换，而延迟的电子-空穴复合充分维持了后续光催化的长寿命载流子。这种独特的动力学协同作用阐明了光热效应对光催化性能的增强作用。这项工作不仅贡献了一类新型的宽光吸收的COF基材料，而且为通过光热协同催化提高H₂O₂的生成效率建立了新的范式。

该研究成果以“Diphenoquinone-Based Covalent Organic Frameworksfor Efficient H₂O₂Production via PhotothermalSynergistic Catalysis”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上（DOI：10.1002/anie.9372067）。91成人 博士研究生刘海洋为第一作者，91成人 刘晓明教授为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金（No.52373210）和吉林省自然科学基金（No.20230101029JC）的资助。

论文链接：//doi.org/10.1002/anie.9372067.